发布日期:8/3/2022 9:01:00 AM

自十九世纪工业革命以来,全球工业高速发展,人类大量使用煤炭、石油和天然气等化石燃料,使得大气中二氧化碳(CO2)含量急剧上升,造成了全球温度上升、海洋酸化、海平面上升等危害,使得地球生态环境遭到不可逆转的侵害。此外,随着地球人口的继续增加,全球能源短缺问题日益严峻。将二氧化碳从源点捕获并利用可再生能源将其转化为高附加值产品,是缓解地球生态环境问题和能源危机的有效方案。因此,通过电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)生产多碳(C2+)产物和化工原料成为研究热点。目前铜基电催化剂已被证明是唯一可通过CO2RR有效制备C2+产品的催化剂。然而,通过铜基催化剂制备C2+产品的CO2RR的选择性仍然受限于其较高的过电位、缓慢的反应动力学和低选择性。近年来,多种新型铜基催化剂的设计和制备得到了迅猛发展。为促进CO2RR技术的产业化,对其研究进展和设计策略进行总结和展望是非常必要的。

针对以上需要,中国科学技术大学陈维教授团队系统总结了通过铜基催化剂将二氧化碳电还原成C2+产物的最新研究进展并对当前挑战和未来发展方向做出了前瞻性展望。文章首先讨论了铜基催化剂设计的各种前沿策略(图1),包括表界面工程、通过合金化调整铜带隙、聚合物复合的铜基催化剂等;随后总结了电解液和pH值对催化剂性能的影响,以增强读者对铜基催化剂失活/降解机制的深入了解;此外,文章总结了铜基催化剂在CO2RR反应中的原位光谱学和理论计算研究进展,以使读者充分理解铜基催化剂的反应机制、结构转化/降解机制和晶体面损失对催化剂活性的影响;最后,文章从四个角度指明了开发先进Cu基催化剂的方向:包括发展单原子催化剂、利用表界面工程调控、开发铜基金属有机框架材料和制备铜-聚合物复合催化剂,为解决开发铜基催化剂存在的挑战以及未来发展方向提供了新视角。

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